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等離激元增強二次諧波（Plasmon-Enhanced Second-Harmonic Generation, PESHG）在超高靈敏度的納米尺度距離測量（PESHG納米尺）上的應用
--暨簡要討論入射角度對于SHG的影響
本文引用自廈門大學楊志林教授和華中科技大學韓俊波研究員合作團隊2015年在《Nano Letters》雜志上發(fā)表的相關文章。
本文已經(jīng)經(jīng)過作者同意，進行引用。
相關信息如下：
Plasmon-Enhanced Second-Harmonic Generation Nanorulers with Ultrahigh Sensitivities
DOI: 10.1021/acs.nanolett.5b02569
Nano Lett. 2015, 15, 6716-6721
本篇文章的核心內容是關于一種新型的非線性等離激元納米標尺（plasmon nanoruler），它利用表面等離激元增強二次諧波（PESHG）機制來實現(xiàn)超高靈敏度的納米尺度距離測量（如圖1所示）。
從研究背景來看，如眾所周知的原因：
圖1. PESHG納米標尺的系統(tǒng)描述
在研究方法上，本文作者設計了一種基于PESHG的非線性納米標尺，通過引入Au@SiO2（金核@二氧化硅殼）殼層隔離納米顆粒（SHINs），以精確調控納米間隙（gap）大小。
通過在金膜上放置具有不同厚度二氧化硅殼層的SHINs，構建了film-SHIN構型（如圖2所示）。使用可調諧的鈦寶石激光器進行SHG測量，入射角為45度，以優(yōu)化信號強度和減少背景噪聲。采用三維時域有限差分法（3D-FDTD）計算模擬以驗證實驗結果，并分析PESHG增強因子（PESHG-EF）與納米間隙大小之間的關系。從而得到了不錯的實驗結果。
圖2. SHIN薄膜相關形貌表征測試
*終的實驗結果顯示，SHG信號強度隨激發(fā)功率的增加呈二次方變化（如圖3a所示），且隨著激發(fā)波長從740 nm調諧到890 nm，發(fā)射峰位置從370 nm移動到445 nm，從而驗證了信號的非線性關聯(lián)性。
不僅如此，課題組還對于其他影響因素進行了判斷。
偏振依賴性：PESHG信號強度*大值隨入射偏振角的變化呈周期性余弦波形，*大強度出現(xiàn)在p偏振角（即n*π，n=0,1,2）時（如圖3c所示），進一步證實了信號主要來源于納米間隙中激發(fā)的間隙電磁模式（如圖3d所示）。
本文中，重點使用了PESHG技術：
通過將可調諧的鈦寶石激光聚焦到SHINs上，以45°的入射角照射，同時使用CCD相機收集反射散射的SHG信號來完成SHG的測量。由于減少了入射電場的平行分量，通過斜向入射可以顯著降低顆粒之間的耦合。由于40μm直徑的入射光斑遠大于SHINs的直徑，實驗觀察到的PESHG信號代表了亞單層SHIN系統(tǒng)的平均性能，使我們能夠*小化由于單個非球形納米顆粒形狀變化導致的信號偏差。
圖3. PESHG信號相關的激發(fā)功率、偏振極化和形貌材料變化關聯(lián)性及其對應的間隙電磁共振模式分析。
在本文中，入射角度和偏振其實都會對SHG的信號有著顯著的影響。
在SHG實驗中，選擇45度入射角主要有以下幾個原因：
1. 優(yōu)化耦合效率
2. 提高信號強度
3. 減少背景噪聲
4. 實驗設計的便利性
偏振的影響，我們在下一篇推文中會繼續(xù)關注。
圖4. PESHG納米尺測量結果展示
*終，通過PESHG機制，作者成功實現(xiàn)了約1納米的空間分辨率，顯著提高了納米尺度距離測量的靈敏度。同時，通過改變二氧化硅殼的厚度，可以精確調控納米間隙大小，從而實現(xiàn)對PESHG信號的精確控制。
與傳統(tǒng)的線性等離激元納米標尺相比，PESHG納米標尺在光譜精度和信噪比方面具有顯著優(yōu)勢，能夠更準確地測量納米尺度距離。這種PESHG納米標尺有望在納米技術、生物醫(yī)學成像和材料科學等領域得到廣泛應用。
本文中的相關研究提供了一種全新的，具有超高靈敏度的光學測量方法，能夠突破傳統(tǒng)的光學衍射極限，實現(xiàn)納米尺度的精確測量，對于近場光學部SNOM，TERS等都有著比較好的參考價值。
通過實驗和模擬相結合的方法，深入理解了PESHG機制在納米尺度上的應用，為非線性光學和納米技術領域提供了新的理論依據(jù)。
總的來說，這篇文章展示了一種基于PESHG的新型非線性納米標尺的設計、實驗驗證和理論模擬，證明了其在納米尺度距離測量中的巨大潛力。
在此，特別恭喜廈門大學楊志林教授和華中科技大學韓俊波研究員合作團隊！
卓立漢光亦有參與。
*后，歡迎各位咨詢我們的SHG相關產(chǎn)品。
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