《名家專欄》EUV瞬態(tài)光柵（EUV TG）和納米尺度熱效應(yīng)
在上一期《名家專欄》中，我們深入了解基于超寬帶極紫外工藝的散射測(cè)量技術(shù)的應(yīng)用情況，為應(yīng)對(duì)3D晶體管（如GAA）的制造挑戰(zhàn)，基于HHG光源的極紫外散射測(cè)量技術(shù)憑借其短波長(zhǎng)、強(qiáng)去相關(guān)性和卓越的3D探測(cè)能力，成為實(shí)現(xiàn)納米級(jí)精確測(cè)量的下一代核心方案。本期主要圍繞納米尺度熱管理的挑戰(zhàn)和一種創(chuàng)新的測(cè)量技術(shù)——極紫外瞬態(tài)光柵技術(shù)，了解其神秘奧義。
納米尺度的熱管理成為當(dāng)前的一個(gè)重要前沿課題，比如集成電路先進(jìn)封裝中的熱傳輸，用于能量收集的熱電技術(shù)、納米粒子介導(dǎo)的熱療、納米增強(qiáng)光伏等。目前大致的理解是納米尺度材料特性例如彈性、熱導(dǎo)率或熱容主要由集體晶格動(dòng)力學(xué)決定，而這些動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)出強(qiáng)烈的尺度依賴性[Photoacoustics, 2023, 29: 100453]，取決于特征尺度與熱載流子平均自由程（MFP），分布之間的關(guān)系。當(dāng)特征尺寸遠(yuǎn)大于聲子平均自由程時(shí)聲子的傳輸是擴(kuò)散性的，在相反的極限下聲子會(huì)以彈道運(yùn)動(dòng)而不會(huì)發(fā)生碰撞，熱源的散熱速率將顯著低于傅里葉擴(kuò)散傳熱定律的預(yù)測(cè)值。
納米尺度的材料特性探測(cè)，必須關(guān)注兩個(gè)參數(shù)：樣品尺寸(b，目前可以控制在亞納米尺度)和所研究現(xiàn)象的特征波矢(Q)[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。此前在微米長(zhǎng)度尺度上，使用光學(xué)技術(shù)（例如熱反射和光學(xué)瞬態(tài)光柵TG）已經(jīng)報(bào)道了其傳熱過程與擴(kuò)散行為的偏差，但是光學(xué)TG研究?jī)H限于相對(duì)較低的 Q 值（≈1μm−1）。為了探索亞微米厚樣品中涵蓋從長(zhǎng)波到體響應(yīng)的轉(zhuǎn)變的Q·b范圍，需要EUV TG分析方可利用的更大Q值范圍。自由電子激光 (FEL) 提供了高亮度的 EUV 脈沖，從而可以將非線性光學(xué)技術(shù)擴(kuò)展到更短的波長(zhǎng)，其中包括TG光譜。圖1首次用FEL EUV光脈沖產(chǎn)生的瞬態(tài)光柵，結(jié)合一束可見光研究了四波混頻（FWM）的非線性過程，表明了用EUV這種極端光波長(zhǎng)產(chǎn)生TG的可行性[Nature, 2015, 520: 205]。
圖1 使用FEL EUV產(chǎn)生TG進(jìn)行四波混頻（FWM）實(shí)驗(yàn)[Nature, 2015, 520: 205]。a、基于 FEL 的 FWM 實(shí)驗(yàn)示意圖，兩束λEUV產(chǎn)生EUV TG，CCD 傳感器放置在 FWM 信號(hào)光束 (kFWM) 的預(yù)期傳播方向上，該方向由“相位匹配”決定（如圖 b 所示；其中 kopt、kEUV1 和 kEUV2 分別為光脈沖和兩束 FEL 脈沖的波矢）。
Naumenko等人報(bào)告了使用EUV TG測(cè)量57 nm厚碳化硅(SiC)薄膜在Q大于1 um-1情況下的機(jī)械和熱響應(yīng)[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。SiC是一種重要的第三代半導(dǎo)體材料，可用于新型高功率半導(dǎo)體器件，同時(shí)在基礎(chǔ)科學(xué)和應(yīng)用科學(xué)領(lǐng)域都有廣泛的研究。其熱響應(yīng)的特征時(shí)間尺度與預(yù)期存在較大偏差，這意味著在小尺寸下擴(kuò)散區(qū)可能容易被擊穿，因此利用EUV TG對(duì)該薄膜進(jìn)行納米級(jí)熱彈性性質(zhì)進(jìn)行完整的表征非常重要。從圖2中可以看出，接近Δt = 0時(shí)光學(xué)和 EUV 探針突顯了明顯的差異。光學(xué)探針獲得的數(shù)據(jù)特點(diǎn)是ITG急劇增加，然后快速衰減，具有緩慢的調(diào)制；而EUV 探針獲得的波形僅在Δt = 0附近顯示小的“階躍狀”行為。這是因?yàn)楣鈱W(xué)探測(cè)對(duì)激發(fā)產(chǎn)生的電子空穴對(duì)非常敏感，即對(duì)EUV TG相互作用突然產(chǎn)生的電子激發(fā)的布居光柵非常敏感。而在EUV探測(cè)的TG中，折射率變化主要由總電子密度的變化決定，因?yàn)镋UV 波長(zhǎng)遠(yuǎn)離任何電子-核共振。因此，光學(xué)探測(cè)的EUV TG實(shí)驗(yàn)中觀察到的快速電子衰變涉及許多過程：電子-聲子耦合、俄歇復(fù)合、碰撞電離、擴(kuò)散、電荷俘獲等，對(duì)每個(gè)過程的動(dòng)力學(xué)評(píng)估都需要詳細(xì)研究。
從圖2中可以看出，在Δt> 2 ps 時(shí)，兩條曲線均顯示出清晰的調(diào)制，這歸因于類聲子振蕩疊加在熱弛豫引起的緩慢指數(shù)衰減上。當(dāng)Q = 0.023 nm−1和0.075 nm−1時(shí)，τT分別為216±18ps和130±32ps。當(dāng)Q=0.023nm−1時(shí)，它們對(duì)應(yīng)于38±5GHz和88±6 GHz（圖2（c））；而當(dāng)Q=0.075 nm−1時(shí)，它們對(duì)應(yīng)于75±12 GHz、105±14 GHz、152±6 GHz和225±11 GHz（圖2（d））。這些振蕩頻率值與超薄SiC板中激發(fā)的長(zhǎng)波模式在相應(yīng) Q·b 值下的預(yù)期頻率非常匹配。這也顯示了超快探測(cè)在高時(shí)間分辨率上的重要意義。
圖2 (a) 57 nm 厚 SiC 膜上 ITG 的時(shí)間演化，Q = 0.075 nm−1（藍(lán)色曲線）和 0.023 nm−1（紅色曲線）。圖 b 顯示了 TG 信號(hào)中聲子調(diào)制和熱衰減（黑線）在擴(kuò)展的 Δt 范圍內(nèi)的變化。圖 c 和 d 顯示了圖 b 中報(bào)告的波形在扣除緩慢熱衰減后的傅里葉變換 (FT)[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。
Kathleen M. Hoogeboom-Pot等人揭示了一種納米尺度熱傳輸?shù)男聶C(jī)制（如圖3所示）：與直覺相反，納米尺度熱源彼此靠近時(shí)冷卻速度比彼此遠(yuǎn)離時(shí)更快[PNAS, 2015, 112(16): 4846–4851]。當(dāng)納米尺度熱源之間的距離與主要載熱聲子平均自由程（MFP）相當(dāng)時(shí)，這種冷卻效率的提升是可能的。這一發(fā)現(xiàn)為解決納米系統(tǒng)熱管理這一重大挑戰(zhàn)提供了新方法，對(duì)集成電路、熱電器件、納米粒子介導(dǎo)的熱療法以及用于改進(jìn)清潔能源技術(shù)的納米增強(qiáng)光伏技術(shù)的設(shè)計(jì)具有重要意義。
圖3 納米尺度熱傳輸由三個(gè)特征尺度決定[PNAS, 2015, 112(16): 4846–4851]：熱源尺寸 L、熱源間距 P 以及載熱聲子的 MFP Λi。(A) 當(dāng)所有 MFP 都小于 L 時(shí)，散熱完全來自擴(kuò)散效應(yīng)。(B) 當(dāng) L 收縮時(shí)，長(zhǎng) MFP 聲子呈彈道狀傳播，相對(duì)于擴(kuò)散預(yù)測(cè)，散熱速率有所降低，此時(shí)短 MFP 聲子仍保持?jǐn)U散性。(C) 當(dāng) L 和 P 同時(shí)減小，來自相鄰熱源的長(zhǎng) MFP 聲子會(huì)像來自單個(gè)大型熱源一樣相互作用，從而實(shí)現(xiàn)更高效的擴(kuò)散式傳熱。
人物介紹
曾志男，上海光機(jī)所研究員，其團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事高次諧波（HHG）和阿秒超快方面研究，參與建設(shè)上海超強(qiáng)超短激光裝置（SULF）等，發(fā)表 SCI 論文 80 余篇，編撰專著《阿秒激光技術(shù)》，先后獲得基金委“優(yōu)秀青年基金”和國(guó)家科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才的資助。
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