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西南大學(xué)材料與能源學(xué)院劉婧團隊在X射線成像領(lǐng)域取得重要進展。研究成果以“Charge compensation via tetravalent doping for high-efficiency Mn2+-activated inorganic double perovskites toward high-resolution X-Ray imaging”為題發(fā)表在國際知名期刊《Inorganic Chemistry Frontiers》上。西南大學(xué)為該論文第一單位，劉婧副教授為論文通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對您的科學(xué)研究或工業(yè)應(yīng)用帶來一些靈感和啟發(fā)。
應(yīng)用方向：閃爍體、鈣鈦礦、X射線成像
金屬摻雜無鉛鈣鈦礦納米閃爍體在輻射探測領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。然而，在Mn2+摻雜Cs2AgInCl6（CAIC）雙鈣鈦礦體系中，由于二價Mn2+取代三價In3+所引起的電荷失衡，以及Mn2+有效摻雜濃度受限，制約其發(fā)光性能的進一步提升?；诖耍髂洗髮W(xué)劉婧副教授團隊提出了一種電荷補償策略，通過引入Ce4+/Zr4+作為共摻離子，成功提升了Mn2+摻雜CAIC納米晶的發(fā)光性能，并制備了適用于X射線成像的高性能閃爍體材料。
在劉婧副教授團隊的工作中，他們成功構(gòu)建了 Cs?AgInCl?:Mn²?雙鈣鈦礦納米晶閃爍體薄膜，該薄膜在 X 射線成像應(yīng)用中展現(xiàn)出優(yōu)異的檢測靈敏度與空間分辨率。為解決價態(tài)不匹配導(dǎo)致的晶格電荷失衡問題，通過引入四價離子（Ce??/Zr??）實現(xiàn)（Mn²?，X??）對（In³?，In³?）的協(xié)同取代，構(gòu)建了高效電荷補償機制。該機制不僅顯著提高了 Mn²?的有效摻雜濃度，還提升了其在 Mn²?/Mn??混合價態(tài)中的相對占比；其中 Ce??的引入可進一步抑制 Mn²?向 Mn??的氧化轉(zhuǎn)變，有效維持 Mn²?的發(fā)光中心特性，*終實現(xiàn)輻射發(fā)光效率的顯著提升。
圖1 CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+和CAIC:Mn2+, Ce4+納米晶的（a）晶體結(jié)構(gòu)的示意圖；（b）XRD圖；（c，d，e）分別為CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+和CAIC:Mn2+, Ce4+納米晶的透射電子顯微鏡和高分辨電子顯微鏡圖像；（f，g，h）為相對應(yīng)的納米晶的尺寸分布圖。
圖2（a）CsPbBr3、Si、CsI-TI、YAG:Ce和CAIC:Mn2+, Ce4+對光子能量的線性衰減系數(shù)；（b）幾種閃爍體在X射線輻射下的衰減效率與厚度的函數(shù)關(guān)系；（c）CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+與CAIC:Mn2+, Ce4+的輻射發(fā)光光譜；（d）提出的輻射發(fā)光機理圖；（e）CAIC:Mn2+、CAIC:Mn2+, Zr4+、CAIC:Mn2+, Ce4+與YAG:Ce閃爍體的輻射發(fā)光強度隨X射線劑量率的變化；（f） CAIC:Mn2+, Ce4+的X射線劑量率的變化與信噪比SNR的函數(shù)關(guān)系；（g）CAIC:Mn2+, Ce4+與YAG:Ce閃爍體的輻射發(fā)光光譜；（h）連續(xù)30次X射線照射-關(guān)閉循環(huán)下CAIC:Mn2+, Ce4+的輻射發(fā)光強度變化。
圖3 （a）X射線成像系統(tǒng)示意圖；（b，c）CAIC:Mn2+, Ce4+@PDMS薄膜在紫外燈（290 nm）下的薄膜發(fā)光圖片；（d，e）金屬鑰匙在日光下照片和X射線成像照片；（f，g）圓珠筆在日光下照片和X射線成像照片；（h）通過斜邊法測量CAIC:Mn2+, Ce4+@PDMS薄膜薄膜的MTF曲線。
該研究揭示了Ce4+/Zr4+電荷補償對Mn2+摻雜摻雜雙鈣鈦礦納米晶發(fā)光行為的調(diào)控機制。該策略有效減少了因電荷失衡引起的非輻射復(fù)合中心，從而顯著提升了材料的發(fā)光性能。并且通過混合Cs2AgInCl6:Mn2+, Ce4+和PDMS制備了柔性閃爍薄膜，這些薄膜展現(xiàn)了強烈的紅色輻射發(fā)光，具備優(yōu)于商用閃爍體YAG:Ce單晶的光產(chǎn)額、7.7 lp mm−1的空間分辨率和619.2 nGyair s−1低檢測限。此外，它們在連續(xù)X射線照射下展現(xiàn)的出色抗輻射穩(wěn)定性和長工作壽命顯著促進了無機納米閃爍體在高分辨率X射線顯微成像領(lǐng)域的實際應(yīng)用，不僅為開發(fā)高分辨率X射線成像閃爍體提供了新材料體系，也為通過價態(tài)工程優(yōu)化鈣鈦礦光電性能提供了新的設(shè)計思路與技術(shù)路徑。
配置推薦
文中Cs2AgInCl6:Mn2+, Ce4+柔性閃爍薄膜的X射線成像測試，采用的是北京卓立漢光儀器有限公司的閃爍體性能測試系統(tǒng)，配備X射線管。該設(shè)備組合可用于研究新型閃爍體材料的發(fā)光特性。
下圖為劉婧副教授團隊所使用卓立漢光公司的熒光光譜儀及相關(guān)設(shè)備，主要用于新型光電材料與器件的研究。
X射線成像系統(tǒng)
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